磁转换负极设计解锁高能量密度和无枝晶混合锂离子/锂金属电池

这篇论文提出了一种磁转换策略，把磁性纳米颗粒和外加磁场结合起来，不仅像红绿灯一样指挥锂离子有序排队，防止它们乱跑形成枝晶，还利用磁性材料的特殊性质多存了不少电，完美解决了混合电池里容量不够和不安全的两大难题。这是一个非常前沿且跨学科的尝试。

目前的锂电池领域正卡在石墨负极容量太低和锂金属负极容易长枝晶（像针刺一样的金属堆积）导致短路这两个极端之间。现有的混合负极虽然想取长补短，但在动力学控制上一直很被动。 这项研究的巧妙之处在于，它引入了物理学中的洛伦兹力来主动干预化学反应过程。通过在电池负极植入微小的磁性马达，利用磁场产生的微涡流来搅拌电解液，让锂离子沉积得更均匀。这种将磁学、流体力学与电化学结合的思路，为设计下一代高能、安全的电池提供了一个全新的范式。

摘要

为了解决传统石墨负极容量有限和锂沉积动力学缓慢的问题，本文介绍了一种新型的磁转换策略。该策略将铁磁性过渡金属氧化物与导电碳层结合，并在外加磁场下运行。嵌入在亲锂的Li2O基质中的铁磁纳米颗粒，通过磁场调制的离子路径和界面动力学，产生了洛伦兹力驱动的离子重分布，从而实现了空间上均匀的锂离子流和致密的无枝晶生长。同时，利用铁磁转换化学固有的自旋极化表面电容效应，显著提高了电荷存储能力和可逆性。

最终，该电极实现了1400 mAh/g的优异可逆容量，并在300次循环后保持超过99%的库仑效率。

引言

研究背景: 

全球电气化转型急需高能量密度和高安全性的电池技术。传统锂离子电池使用石墨负极，其理论容量仅为372 mAh/g，且在高负荷下容易析锂。锂金属负极虽然容量极高（3860 mAh/g），但面临严重的体积膨胀和枝晶生长问题，导致安全隐患和寿命衰减。混合锂离子/锂金属负极试图结合两者的优点，但基于石墨的宿主材料容量依然受限，且难以有效抑制枝晶。

本文贡献:

• 首创磁转换混合负极架构： 提出了一种结合转化化学与磁场调节界面动力学的新型混合负极设计，利用外加磁场下的铁磁性过渡金属氧化物提升能量密度。

• 洛伦兹力调控沉积机制： 揭示了磁性纳米颗粒产生的微磁场能诱导洛伦兹力，驱动电解液对流（磁流体动力学效应），从而均匀化锂离子流，从根本上抑制枝晶生长。

• 卓越的电化学性能： 实现了1400 mAh/g的高可逆容量和优异的循环稳定性（300次循环，库仑效率>99%），并在全电池中验证了其实用性。

实验设计 

实验对象:  • 材料制备： 通过原位置换反应合成中空的Mn3O4/gamma-Fe2O3纳米颗粒，经退火后形成被碳层包裹的锰铁氧体（MnFe2O4）纳米复合材料（标记为MF-C）。 • 实验组： 在约400 mT外加磁场下运行的MF-C电极（标记为MF-CM）。 • 对照组： 纯Mn3O4、中空异质结构MFh、无磁场运行的MF-C。

测试条件: • 磁场环境： 使用永久磁铁提供约400 mT的磁场，该强度足以使材料达到磁饱和。 • 电化学测试： 采用碳酸酯基电解液，进行半电池和全电池（搭配NCM811正极，N/P比为0.8）测试。 • 表征手段： 使用原位X射线显微成像（Operando XMI）、原位XRD、非原位XPS、TEM以及COMSOL多物理场模拟

文献信息 原文标题: Magneto-conversion anode design for unlocking high energy density and dendrite-free hybrid lithium-ion/lithium-metal batteries 发表日期: 2025年9月 期刊/来源: Energy & Environmental Science DOI链接: 10.1039/d5ee02644j